Décrit dès 1839, l'effet photoélectrique n'a été interprété comme l'émission d'un électron, suite à l'absorption d'un photon, qu'en 1905 par Einstein. La photoémission est aujourd'hui un outil d'analyse de la matière très puissant qui utilise des faisceaux laser ou synchrotron dans l'extrême ultraviolet (XUV).
Ce processus extrêmement rapide a été jusqu'à présent considéré comme instantané. En réalité, il possède une dynamique propre, influencée par les interactions électrostatiques entre l'électron éjecté et le cœur ionique et par des phénomènes de résonance au cours desquels l'électron peut rester transitoirement piégé dans un état métastable avant d'être finalement émis.
Le développement de lasers à impulsions ultra-brèves et de la métrologie attoseconde (1 as = 10-18 s) a changé la donne. Dès 2001, des « trains » d'impulsions attoseconde cohérentes ont en effet pu être produits en focalisant un laser femtoseconde très intense dans un gaz. Leur spectre compte un grand nombre de fréquences harmoniques impaires du laser excitateur et s'étend jusqu'à l'XUV. Ces sources ont permis le développement de la spectroscopie résolue en temps à l'échelle attoseconde. Une résolution temporelle inégalée qui a donné accès à la dynamique de processus chimiques. Cependant, les dynamiques mesurées jusqu'à présent n'étaient pas résolues angulairement, en raison de la très grande complexité expérimentale des mesures interférométriques nécessaires pour caractériser complètement l'état quantique des électrons émis.
Pour aller plus loin, des chercheurs de l'Iramis et leurs partenaires ont combiné les schémas interférométriques de la spectroscopie attoseconde et la technique d'« imagerie de vitesse » de photoélectrons sur la plateforme ATTOLab, à Saclay.
Ils sont ainsi parvenus à reconstruire le « film » de la photoémission à deux photons de l'hélium, à l'échelle attoseconde et en fonction de la direction d'émission des électrons.
Les chercheurs ont pu résoudre complètement le processus quantique qui est fortement structuré par la présence d'états liés intermédiaires. Les dynamiques, ainsi que leurs dépendances angulaires, illustrent la richesse des phénomènes en jeu. Ces derniers ont pu être analysés et interprétés grâce à des simulations menées à Sorbonne Université. Sur les résonances, la dynamique est dominée par le piégeage transitoire de l'électron sur l'état lié avant son éjection. Entre les résonances, la dynamique est dominée par de fortes interférences destructives qui distordent la symétrie spatiale de l'émission.
Cette méthode expérimentale de reconstruction du film 3D de la photoémission peut désormais être appliquée à de nombreux systèmes atomiques et moléculaires.
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